氧化物中自旋极化材料与器件的研究
【摘要】在信息大爆炸的当今,信息技术正以摩尔定律快速向前发展：集成电路上可容纳的晶体管数目约每隔18个月便会增加一倍,而且性能提高一倍。然而随着器件尺寸的减小和集成化的提高,电子的量子效应使半导体器件越来越接近其物理极限。为了突破摩尔定律瓶颈,自旋电子学应运而起：同时调控电子的电荷和自旋两种属性,引入全新的信息存储和处理模式,使得自旋电子器件相对于传统半导体器件具有运算速度更快、器件尺寸更小、能耗更低、信息存储非易失等优异性能,这引发了科研界和工业界的广泛关注与研究,成为当前凝聚态物理、材料科学和信息科学等诸多领域共同关注的研究热点。自旋电子器件的设计和制备需要实现自旋极化电流的产生、注入、传输、检测和调控,在材料中产生自旋极化电流是实现自旋电子器件的首要条件,因而高自旋极化率材料是这一切的基础和关键,近年来物理、信息、材料领域大量的工作集中于自旋极化材料的探索,先后制备出了各种磁性半导体、半金属、拓扑绝缘体等新材料。自旋极化材料制备和自旋电子器件设计是自旋电子学的两个主要部分。本文基于国内外对自旋电子材料和器件的研究基础之上,设计和制备出新型的自旋极化材料与器件,并对材料和器件的结构和性能进行了检测和分析。磁性半导体是一种具有重要前景的自旋极化材料,能够克服电导不匹配的限制实现自旋注入,是新型自旋器件的支撑材料,具有丰富的物理内涵和应用前景,成为自旋电子学的研究热点。在各种磁性半导体种,宽禁带磁性半导体由于具有室温铁磁性吸引了研究者的广泛关注,基于ZnO、In2O3、TiO2等氧化物半导体的过渡金属掺杂体系中都观察到了室温铁磁性。但是绝大部分工作集中于其结构、磁性和磁性物理起源等方面,对于自旋极化这一最重要性质却少有研究报道。我们通过磁性隧道结、反常霍尔效应以及磁电阻等多个方面研究分析,证明了我们制备的氧化物磁性半导体具有自旋极化特性。为了提升信息存储和处理能力,人们在不断探索开发基于自旋极化材料的各种新型自旋电子器件。自旋场效应管、自旋发光二极管、MRAM、Racetrack存储器、多铁隧道结等新型器件纷纷涌现,这些新型器件采用全新的信息存储和处理模式,具有巨大的应用前景。我们设计构造了具有隧穿磁电阻和电致阻变的多态存储器件,可以实现高密度、低功耗、非易失的信息存储。我们制备的具有自旋相关偏压的磁性隧道结,可以实现巨大的磁阻,是一种灵敏的交流磁性传感器。具体工作介绍主要有以下四个方面：(1)我们制备了浓磁半导体Zn1-xCoxO,并进一步证明和测量了其自旋极化。我们使用高真空磁控溅射仪采用交替溅射方法,制备出高钴含量的磁性半导体Zn1-xCoxO,并进一步利用金属掩模构造了100um×100um的隧道结器件Co/ZnO/Zn1-xCoxO。在该隧道结中我们观察到了室温磁电阻,其随着温度的降低逐渐增强,在2K温度下我们观察到19.7%的隧穿磁电阻。通过Julliere理论模型,可以推得其自旋极化率大约为25%。结电阻随温度变化曲线显示非直接弹性跃迁的存在,这表明势垒中有缺陷态,由于缺陷态会减弱磁电阻,Zn1-xCoxO真实极化率应高于理论推算值。另外我们还观察到了Zn1-xCoxO室温下的反常霍尔效应,其曲线与磁性曲线完全重合。这些结果证明我们制备出了自旋极化的Zn1-xCoxO磁性半导体。(2)我们制备了纳米复材料(ln0.95Fe0.05)2O3,其在磁、电、光等方面表现出优异性能。我们采用脉冲激光沉积的方法,在YSZ(111)衬底上外延生长出自组装Fe304纳米柱的In2O3薄膜,通过控制生长温度和生长条件,Fe304纳米柱尺寸大约几十纳米,XRD扫描表明In203和Fe304都沿{111}晶向外延生长。由于柱状Fe304的存在,该纳米复合材料具有较强的磁各向异性,易轴方向为垂直膜面方向,其饱和磁化强度为8.3emu/cm3。室温下我们观察到与磁性曲线完全吻合的反常霍尔效应,这表明材料载流子的自旋极化。同时该纳米复合材料具有磁光效应和透明导电特性,是一种优异的多功能复合材料。(3)我们提出并成功通过复合势垒制备了集合隧穿磁电阻和电致阻变的隧道结。我们使用磁控溅射仪,利用金属掩模技术,设计和构造了同时具有隧穿磁阻效应和电致阻变效应的多态非挥发存储器件Co/CoO-ZnO/Co。我们通过在Co薄膜上溅射2nmZnO生成复合势垒层CoO-ZnO。在ZnO的沉积过程中,由于氧原子的扩散,界面处的金属钴发生氧化;磁性和XPS测量结果显示CoO厚度大约为2nm。该复合势垒成功得将巨大电致阻变和磁阻有效的结合在一起。该器件具有良好的阻变开关特性,室温下高低阻态之间大小相差90倍,高阻态遵循隧穿导电机制,低阻态表现为金属导电特性。同时该器件在室温下具有8%的隧穿磁阻效应。基于试验结果和理论分析,我们通过氧空位在氧化锌与氧化钴间的往返运动解释器件阻变原理。(4)我们通过不对称性势垒设计了具有磁场相关整流效应的磁性隧道结。利用不对称性势垒CoO-ZnO制备的磁性隧道结,在交流信号下通过整流效应产生自旋相关的mV量级的直流电压,并从而产生巨大的磁电阻效应,而且磁电阻随着电流变化会产生变号现象。在1.5nA下样品的磁电阻为-95%,,在-1nA电流下磁电阻为21%。同时该自旋相关偏压随ZnO的厚度从3nm到7nm逐渐发生变化,并且发生变号现象。我们首次提出不对称势垒对交流信号的整流效应是磁性隧道结中自旋电动势的一种起源。
【作者】李强；
【导师】颜世申；苗国兴；
【作者基本信息】山东大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】自旋极化；磁性半导体；磁性隧道结；电致阻变；自旋电动势；
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